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Measuring the pH of hydrothermal fluids at high temperature and high pressure: a challenge in geology and many industrial applications

Geologists, chemists and geochemists of the GeoResources laboratory (CNRS, University of Lorraine), of the IRAP (CNRS, University of Toulouse) and of the IGEM (Russian Academy of Sciences) have succeeded in measuring, in laboratory, the pH of hydrothermal fluids in water-gas-salts systems up to 280° C and 150 bar pressure. The device, miniaturized, robust and accurate, not only allow to measure the pH in extreme conditions, but also to equip industrial installations implementing hot and pressurized fluids: oil drilling platforms, geothermal power stations, cooling circuits of nuclear power stations.

Photo de droite : Event hydrothermal dans le Pacifique Nord-Est : T > 250°C et pH < 3. Source NOAA PMEL EOI Program : http://www.pmel.noaa.gov/eoi/gallery/smoker-images.html

Le pH ou potentiel hydrogène est une mesure de l’activité des ions H+ en solution. Il permet de rendre compte de l’acidité ou de la basicité d’une solution. C’est un paramètre clé, classiquement mesuré en chimie, que ce soit à des fins de surveillance environnementale, de suivi d’un procédé industriel, ou plus généralement d’étude des réactions en solution.
En géologie, les interactions eau-roche-gaz sont au cœur de nombreux processus naturels, terrestres ou extraterrestres. Leur compréhension et leur modélisation passent généralement par une phase de reproduction en laboratoire, qui est souvent une étape critique pour établir et valider les modèles qui les décrivent ou les prédisent. Dans le domaine des hautes températures, entre le point d’ébullition et le point critique de l’eau (100-373°C), l’eau liquide n’est stable qu’en milieu confiné à pression élevée. La mesure de ses propriétés physico-chimiques nécessite de refroidir un prélèvement supposé représentatif du système. La plupart des ions dissous ne sont pas affectés par cette opération. Mais ce n’est pas le cas du pH, ni parfois du potentiel redox, qui sont pourtant des variables essentielles pour étudier la réactivité chimique du milieu.

La mesure du pH en condition hydrothermale est un défi instrumental majeur. S’il est vrai que ces mesures sont facilement réalisables à des températures inférieures à 150°C à l’aide de sondes potentiométriques en verre, il n’en reste pas moins que le domaine des conditions hydrothermales plus sévères reste l’apanage de quelques rares laboratoires dans le monde. Les dispositifs très lourds utilisés par ces derniers empêchent la réalisation de mesures en routine et restent de ce fait confidentiels. Ils sont, qui plus est, inadaptés aux mélanges fluide-gaz. En optimisant une sonde de référence et une sonde pH en céramique (zircone dopé à l’yttrium), ces chercheurs sont parvenus à augmenter considérablement le champ d’utilisation d’un dispositif commercial et à le coupler à un autoclave haute pression haute température permettant à la fois de prélever les fluides et les gaz, mais aussi de réaliser des mesures in-situ par spectroscopie Raman. Il en résulte un dispositif novateur permettant de réaliser des mesures de pH en continu jusqu’à 280°C et 150 bar, tout en ayant accès à la spéciation in-situ des éléments chimiques grâce à la spectroscopie Raman, et à la composition du fluide, des gaz et des roches par le biais des prélèvements.

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Banc de mesure développé au laboratoire GeoRessources pour la mesure du pH couplée à la spectroscopie Raman en conditions hydrothermales. © Géoressources

En utilisant le système H2O-CO2-NaCl, comme référence pour tester leurs instruments dans des conditions extrêmes, les chercheurs sont parvenus à démontrer leur fiabilité et la grande précision des mesures. Le couplage de la potentiométrie et de la spectroscopie Raman in-situ permet pour la première fois de contrôler toutes les variables du système en temps réel. Le caractère inédit de ces mesures leur a permis en outre de développer un modèle thermodynamique versatile utilisable par une large communauté de chercheur et d’ingénieurs.

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Valeur du pH à 200, 250 et 280°C en fonction de la pression dans le système H2O-CO2-NaCl. Les mesures sont en très bon accord avec le modèle thermodynamique (courbes pointillées) spécifiquement développé pour ces conditions de température, pression et salinité. © Géoressources

Le développement de ces équipements faisait partie d’un projet Défi Instrumentations aux Limites financé par le CNRS. Il pourrait en outre, sortir du cadre du laboratoire, pour intégrer des installations industrielles où des fluides aqueux à haute température et haute pression sont utilisés, comme par exemple les circuits de refroidissement des centrales nucléaires, ou les plateformes de forages pétroliers, afin d’améliorer la sécurité et de suivre en continu les propriétés des fluides.

Laboratoires impliqués

  • Le laboratoire GeoRessources (CNRS/Université de Lorraine/CREGU) ;
  • L’Institut de Recherche en Astrophysique et Planétologie (CNRS/Université de Toulouse) ;
  • L’Institut de Géologie des Gisements de Métaux (IGEM/Académie des Sciences de Russie), Moscou, Russie.

Source(s): 

Contact IRAP

  • Gilles Berger, gilles.berger@irap.omp.eu
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